Sauerstoff-Diffusionsmechanismus in Pr2NiO4+δ unter In-situ-Bedingungen mit Neutronenstreuung

 

Das Projekt zielt darauf ab, den Einfluss der Gitterdynamik und der Sauerstoffordnung auf die Verstärkung der Sauerstoffmobilität bei niedriger Temperatur in den nicht stöchiometrischen Ruddlesden-Popper-Phasen vom K2NiF4-Typ zu untersuchen. Insbesondere wird es möglich sein, einen neu vorgeschlagenen Phononen-unterstützten Sauerstoffdiffusionsmechanismus zu bewerten und zu erweitern, um die Merkmale der Sauerstoffmobilität in festen Oxiden von Raumtemperatur bis zu moderat höheren Temperaturen hierzu in Beziehung zu setzen. Wenn bestätigt werden kann, dass bei niedriger Temperatur die Sauerstoffmobilität im Wesentlichen durch Gitterinstabilitäten in Kombination mit energiearmen Phononenmoden ausgelöst wird, hat dies nicht nur einen wichtigen Einfluss auf das grundlegende Verständnis des Diffusionsmechanismus, sondern auch auf die Konzepte zur Gestaltung und Optimierung neuer Sauerstoffionenleiter. Dies wird ihr Potenzial für eine Vielzahl von technologischen Anwendungen wie Sauerstoffmembranen, Sensoren oder Katalysatoren, insbesondere im Niedertemperaturbereich, stark verbessern.

  Nd2NiO4.1 Struktur Urheberrecht: © IfK

Die vorgeschlagene LTT-Kristallstruktur von Nd2NiO4.1 bei Raumtemperatur, (a) die tetragonale Elementarzelle besteht aus sich durchdringenden NdNiO3- und Nd2O2-Schichten entlang der c-Achse, (b) zwei verschiedenen tetraedrischen Positionen mit Wyckoff-Symmetrie 4b und 4e. Überschüssige Sauerstoffatome besetzen selektiv nur die 4b-Wyckoff-Stellen, wie dies bei Pulver- und Einkristall-Neutronenbeugungsstudien beobachtet wurde [Maity et al., Phys. Rev. Mat. (2021)].

 
 

An dem Thema arbeitende Mitarbeiterinnen und Mitarbeiter:

Dr. Martin Meven (Instrumentwissenschaftler HEiDi@MLZ, DFG-Projektleiter)
Prof. Dr. Georg Roth (Institutsleiter IfK im Ruhestand)
Dr. Alexandr Golubev (Projektwissenschaftler)
Wolfgang Luberstetter (Instrumenttechniker HEiDi/POLI@MLZ)

Mitarbeiterinnen und Mitarbeiter von anderen Institutionen:

Dr. Monica Ceretti (Institut Charles Gerhardt Montpellier (ICGM), Université Montpellier, ANR-Projektleiterin)
Prof. Dr. Werner Paulus (ICGM, Université Montpellier)
N. N. (Doktorand*in, ICGM, Université Montpellier)
N. Viela (Techniker, ICGM, Université Montpellier)
Dr. Antoine Villezusanne (Wissenschaftler, Bordeaux Institute of Condensed Matter Chemistry (ICMCB), CNRS)

Publikationen:

Infrared furnace for in situ neutron single crystal diffraction studies in controlled gas atmospheres at high temperatures; Fernando Magro, Monica Ceretti*, Martin Meven and Werner Paulus; Journal of Applied Crystallography 2021, article IN5048

Interdependent scaling of long-range oxygen and magnetic ordering in nonstoichiometric Nd2NiO4.10; Sumit Ranjan Maity, Monica Ceretti, Lukas Keller, Juerg Schefer, Martin Meven, Ekaterina Pomjakushina and Werner Paulus; Physical Review Materials 2021, 5, 14401

Long-range oxygen ordering linked to topotactic oxygen release in Pr2NiO4+δ fuel cell cathode material; Rajesh Dutta, Avishek Maity, Anna Marsicano, Monica Ceretti, Dmitry Chernyshov, Alexei Bosak, Antoine Villesuzanne, Georg Roth, Giuditta Perversi and Werner Paulus; J. Mater. Chem. A 2020, 8, 13987-13995

Local Structures of Oxygen-Deficient Perovskite Sr2ScGaO5 Polymorphs Explored by Total Neutron Scattering and EXAFS Spectroscopy; Monica Ceretti, Giovanni Agostini, Michela Brunelli, Serena Corallini, Giuditta Perversi, Gabriel Cuello, Anna Marsicano and Werner Paulus; Inorg. Chem. 2020, 59, 9434-9442

Stripe Discommensuration and Spin Dynamics of Half-Doped Pr3/2Sr1/2NiO4; Avishek Maity, Rajesh Dutta and Werner Paulus; Phys. Rev. Lett. 2020, 124, 147202

Structural disorder and magnetic correlations driven by oxygen doping in Nd2NiO4+δ (δ ~ 0.11); Sumit Ranjan Maity, Monica Ceretti, Lukas Keller, Juerg Schefer, Tian Shang, Ekaterina Pomjakushina, Martin Meven, Denis Sheptyakov, Antonio Cervellino and Werner Paulus; Physical Review Materials 2019, 3, 83604

(Nd/Pr)2NiO4+δ: Reaction Intermediates and Redox Behavior Explored by in Situ Neutron Powder Diffraction during Electrochemical Oxygen Intercalation; Monica Ceretti, Olivia Wahyudi, Gilles Andre, Martin Meven, Antoine Villesuzanne and Werner Paulus; Inorg. Chem. 2018, 57, 4657-4666

 

Förderung:

Dieses Projekt Exploring oxygen diffusion mechanisms in Pr2NiO4+δ under in-situ conditions by neutron scattering: interplay between structure and lattice dynamics ist eine Zusammenarbeit, die gemeinsam von der deutschen und der französischen Förderorganisationen für wissenschaftliche Forschung finanziert wird:

  DFG Urheberrecht: © DFG

Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)
Förderkennzeichen: ME3488/2-1
Projektnummer: 431446509
Laufzeit: 01.10.2020 – 31.12.2023

  ANR Urheberrecht: © ANR

Agence Nationale de la Recherche (ANR)
Förderkennzeichen: ANR-19-CE05-0041-01
Laufzeit: 01.01.2020 - 31.12.2023