Verbundprojekt Conditioning:

 

Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide mittels Einbau in endlagerrelevante Keramiken

Keramische Materialien werden seit Jahrzehnten aufgrund ihrer physikalischen und chemischen Eigenschaften als erfolgversprechende Alternative zu Borosilicatgläsern als Matrix für die Endlagerung radioaktiver Abfälle diskutiert. Sie besitzen aufgrund ihrer Kristallinität eine um einige Größenordnungen höhere Korrosionsbeständigkeit unter Endlagerbedingungen im Vergleich zu Gläsern. Die Phosphate mit Monazitstruktur und die Zirconate mit Pyrochlorstruktur, die in diesem Projekt untersucht werden, zeichnen sich durch ihre besonders ausgeprägte Strahlenbeständigkeit aus. Strahlenschäden bewirken bei diesen Materialien keine Amorphisierung. Dieser Effekt ist im Falle der Monazite auf Rekristallisationsprozesse bei niedrigen Temperaturen und im Fall der Pyrochlor-Zirconate auf die strukturelle Flexibilität zurückzuführen. Allerdings sind bis heute keine Modelle entwickelt worden, die die hochkomplexen Zusammenhänge zwischen Struktur und Stabilität bezüglich des Verhaltens der Monazite und Zirconat-Pyrochlore unter endlagerrelevanten Bedingungen ausreichend beschreiben können.

Im Rahmen dieses Vorhabens wurden experimentelle Untersuchungen (Strukturaufklärung, Korrosionsversuche, Strahlenbeständigkeit) mit komplementär durchgeführten Modellrechnungen zur Ermittlung endlagerrelevanter thermodynamischer und kinetischer Daten verknüpft. Auf diese Weise wurden Beiträge zur Entwicklung von Modellen auf der Grundlage von Struktur-/Eigenschaftsbeziehungen geleistet, mit denen sich die Vorgänge der Endlagerprozesse auf atomarer Basis beschreiben und belastbare Aussagen bezüglich der Langzeitstabilität und des Rückhaltevermögens treffen lassen.

An dem Projekt beteiligte Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler:

Prof. Dirk Bosbach (FZ Jülich, IEK6)
PD Dr. Thorsten Stumpf (Karlsruher Institut für Technologie, INE)
Dr. Andreas C. Scheinost (Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, IRO)
Prof. Georg Roth, Dr. Lars Peters, M. Sc. Antje Hirsch (RWTH Aachen, IFK)
Prof. Rainer Telle (RWTH Aachen, GHI)
Prof. Clemens Walther (Leibnitz-Universität Hannover, IRS)
Prof. Björn Winkler (Goethe-Universität Frankfurt, IFG)
Dr. Guido Deissmann (Brenk Systemplanung GmbH, Aachen)
Projektkoordinator: Dr. Stefan Neumeier (FZ Jülich, IEK6)

Publikationen:

  • J. D. Bauer, A. Hirsch, L. Bayarjagal, L. Peters, G. Roth, B. Winkler: Schottky contribution to the heat capacity of monazite type (La,Pr)PO4 from low temperature calorimetry and fluorescence measurements. Chemical Physics Letters 654 (2016), 97-102.
  • J. Ruiz-Fuertes, A. Hirsch, A. Friedrich, B. Winkler, L. Bayarjagal, W. Morgenroth, L. Peters, G. Roth, V. Milman: High-pressure phase of LaPO4 studied by x-ray diffraction and second harmonic generation. Physical Review B 94 (2016), 134109.
  • A. Hirsch, P. Kegler, I. Alencar, J. Ruiz-Fuertes, L. Peters, C. Schreinemachers, A. Shelyug, A. Neumann, S. Neumeier, H.-P. Liermann, A. Navrotsky, G. Roth: Structural, vibrational, and thermodynamical properties of the monazite-type solid solution La1-xPrxPO4. Journal of Solid State Chemistry 245 (2017), 82-88.
  • A. Thust, A. Hirsch, L. Peters, G. Roth, E. Haussühl, N. Schrodt, B. Winkler: Physical properties and microstructures of La1-xPrxPO4 monazite-ceramics. Phys. Chem. Minerals (2017), DOI: 10.1007/s00269-017-0921-2.
  • H. Schlenz, S. Neumeier, A. Hirsch, L. Peters, G. Roth: Phosphates as safe containers for radionuclides. In: Highlights in Applied Mineralogy. Herausgeber: Soraya Heuss-Aßbichler, Georg Amthauer, Melanie John. De Gruyter, Berlin/Boston 2018. Kap. 8, S. 171-195. ISBN: 978-3-11-049122-7, e-ISBN (pdf): 978-3-11-049734-2,
    DOI: 10.1515/9783110497342-009.
  • D. Errandonea, O. Gomis, S. N. Achary, G. Roth, J. Ruiz-Fuertes, A. Hirsch, L. Peters, P. Rodriguez-Hernandez, M. Bettinelli, M. Gupta, F. J. Manjon, A. Munoz, A. K. Tyagi: High-pressure structural and vibrational properties of monazite-type BiPO4, LaPO4, CePO4 and PrPO4. Journal of Physics/Condensed Matter 30 (2018), 065401.
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Förderung:

Bundesministerium für Bildung und Forschung
Projektträger Karlsruhe im Karlsruher Institut für Technologie (PTKA-WTE)
Förderkennzeichen: 02NUK021E
Laufzeit: 01.10.2012 – 31.03.2016